近期，固体所郝华副研究员和曾雉研究员课题组在利用电压诱导分子自旋转变机制研究方面取得新进展，相关结果以“Bias induced spin transitions of spin crossover molecules: the role of charging effect”为题发表在Phys. Chem. Chem. Phys. (Phys. Chem. Chem. Phys. 19, 7652 (2017))杂志上。

如何利用电学手段来操控分子自旋状态是分子自旋电子学的研究热点，该效应可用来简化分子自旋器件的架构，提高自旋器件功能单元的密度，进而提高器件性能。最新实验工作发现在自旋转变分子（Spin Crossover Molecules）作为功能单元的分子结中，通过施加偏压可以诱导出由低到高的自旋态转变，且自旋态的转变依赖于偏压的正负极性。然而上述偏压诱发自旋态转变的现象，目前还没有明确的图像可以解释其中的物理机理。

针对这一问题，我室郝华副研究员和曾雉研究员课题组利用密度泛函理论与非平衡格林函数相结合的方法探究了偏压诱发自旋态转变的机制。主要结论如下：1）将一个电子注入到孤立的自旋转变分子后，分子可以发生自旋态的转变；2）在相同自旋转变分子作为功能单元的分子结中，偏压作用会使金属电极中的电子向分子转移，即偏压可使自旋转变分子出现多余的电子；3）仅在负偏压作用下金属电极中的电子才会显著地向分子转移，即电极电子向分子转移依赖于偏压极性。综合上述研究成果，可以很好地理解偏压诱导自旋态转变这一实验事实，尤其是自旋态转变对偏压极性的依赖关系。除此之外，该工作还揭示了增加单个电子诱发自旋态转变的根源在于两种不同自旋态下外加单个电子占据截然不同的分子轨道，如图2所示。相关研究成果有助于合理、高效地设计基于自旋态转变的分子自旋电子器件，如分子二极管、分子存储器件等。

以上研究得到了国家自然科学基金和中科院青年创新促进会的资助。