固体所物质计算科学研究室张国仁博士与德国于利希研究中心（FZJ）Pavarini教授合作，在4d关联体系Ca2RuO4的磁Higgs模和轨道序的稳定性研究方面取得新进展。结合局域密度近似+动力学平均场（LDA+DMFT）和多体微扰论方法，确认了Ca2RuO4中xy 型轨道序的鲁棒性（Robustness），并指出该体系中实验上发现的磁Higgs模与xy型轨道序是兼容的（compatible），并不需要基于强自旋-轨道耦合极限的图像来解释。相关结果以“Higgs mode and stability of xy-orbital ordering in Ca2RuO4”为题发表在《物理评论B》（Phys. Rev. B 101, 205128 (2020)）上。
相对于3d关联电子体系（自旋-轨道耦合常数在20至50 meV之间），4d体系拥有较强的自旋-轨道耦合（相关常数在100至200 meV之间）。但是4d体系的自旋-轨道耦合又不像5d或4f体系那样相对于晶体场占主导地位。这导致已有研究中出现了相互矛盾的物理图像：把自旋-轨道耦合当作微扰处理（甚至忽略）的弱耦合图像和强自旋-轨道耦合极限图像。因此，非常有必要厘清自旋-轨道耦合在决定4d关联电子体系物性时的重要程度。张国仁博士与合作者在相关方面进行了深入的研究，并取得了一系列进展，详细内容见系列文章Phys. Rev. Lett. 116, 106402 (2016)；Phys. Rev. B 95, 075145 (2017)；Phys. Rev. B 97, 085141(2018)；Phys. Status Solidi RRL 12, 1800211 (2018)；Phys. Rev. B 99, 125102 (2019)。
Ca2RuO4是4d关联电子体系中的代表性材料之一。早期对其磁性的研究是基于Ru4+局域磁矩即弱自旋-轨道耦合的图像来进行讨论的。后来，一种基于强自旋-轨道耦合极限的图像-Van Vleck磁性研究变得流行起来。这种图像的出发点是局域离子总角动量Jtot为零的基态。这一基态的一个典型特征是xy, yz, xz三个轨道被同等占据, nxy:nyz:nxz=1:1:1。这和LDA+DMFT计算所得的xy-型轨道序（nxy: nyz:nxz=2:1:1）基态不一致。而xy-型轨道序则是被一系列角分辨光电子谱所证实的。尽管如此，这种基于强自旋-轨道耦合极限的图像在解释Ca2RuO4磁性时仍然非常流行。其中一个重要的原因是，基于这种图像最近实验上发现的磁Higgs模可以得到较好的解释。那么在Ca2RuO4中自旋-轨道到底起到什么作用及磁Higgs模和xy型轨道序是否能够兼容是非常值得研究的问题。
针对这些问题，研究人员采用LDA+DMFT结合微扰论的方法研究了Ca2RuO4中xy型轨道序的鲁棒性和磁Higgs模。结果表明，只有当体系的晶体场减少至真实材料的一半以下时，才会发生自旋-轨道耦合从微扰到非微扰的渡越行为, 如图1所示。也就是说，Ca2RuO4中的xy型轨道序是非常稳定的。基于xy型轨道序这一基态，研究人员通过微扰论方法计算了Ca2RuO4中磁交换常数和单离子各向异性张量，确定了自旋-轨道耦合在能量架构中的地位：尽管相对于晶体场自旋-轨道耦合处于微扰地位，但是由它决定的单离子各项异性却远大于离子间的超交换作用。在这样的能量层次架构下，研究人员计算了Ca2RuO4的磁横向pseudo-Goldstone和纵向Higgs激发模及他们的磁密度，如图2所示。结果表明，实验上发现的处于50 meV的磁信号非常有可能是Higgs模，而不是偶数个横向模激发。更重要的是，Higgs模可以在xy轨道序图像下很好地得到解释。
该项工作得到了国家自然科学基金的资助，相关的LDA+DMFT计算是在德国于利希研究中心超级计算机系统JUWELS上完成的。
文章链接：https://journals.aps.org/prb/abstract/10.1103/PhysRevB.101.205128
图1. 不同晶体场下的谱函数，用于展示自旋-轨道耦合作用从微扰到非微扰的渡越行为。左图：真实晶体场；中图：晶体场减少一半；右图：晶体场为零。
图2. Ca2RuO4中横向pseudo-Goldstone（左及中图）和纵向Higgs模（右图）。实线，计算值；点线，实验上具有最大磁密度的横向模；空圆圈，实验所得的Higgs模。
