近期,中科院合肥研究院固体所环境材料和污染控制研究部孔令涛研究团队制备出一种高活性表面暴露的CoFe2O4催化剂用于活化H2O2产生自由基,实现对水中多西环素污染物的快速去除。相关研究成果发表在工程技术类期刊Applied Surface Science (Appl. Surf. Sci. 526, 146557 (2020))。
多西环素是一种半合成的四环素类抗生素,抗菌活性强,副作用较小,因此在临床和畜牧等行业被广泛使用。由于其废水的无序排放,越来越多的抗生素残留在水环境甚至居民饮用水中被检测到。尽管这些抗生素的浓度低 (ng/L-μg/L),但是威胁巨大。长期抗生素残留将会导致抗性基因 (ARGs) 和超级细菌 (ARB)的产生,对水生动植物甚至人体造成潜在危害。
研究人员使用溶剂热法合成出CoFe2O4前驱体,加入乙酸钠作为缓冲剂并调节酸碱,随后在550℃下高温煅烧,制备出形貌均一、分散良好的CoFe2O4催化剂。其粗糙的表面提供了较大的比表面积,暴露了大量的吸附位点。多西环素的降解实验结果发现:10分钟内,在中性pH条件下,1.2g/L的CoFe2O4即可去除92%的20ppm多西环素。机理分析表明,CoFe2O4材料表面暴露的高活性位点,能够短时间内活化H2O2产生大量强氧化性物种·OH,同时可以吸附污染物,从而实现在限域范围快速降解多西环素。DFT计算模拟了多西环素分子的易断键位置,结合LC-MS数据,两种可能的降解路径被提出。本项研究突破传统芬顿对pH值严苛的限制条件,为纳米材料用于水中微污染物的快速深度去除提供了新思路。
上述工作得到国家重点研发计划、国家自然科学基金、安徽省科技重大专项及中科大超算中心等项目和单位的支持。
文章链接: https://doi.org/10.1016/j.apsusc.2020.146557
图1. CoFe2O4材料SEM、TEM和Mapping图。
图2. 不同体系下多西环素的降解效果。
图3. 表面CoFe2O4/H2O2体系活化机理图。