近期，中国科学院合肥物质科学研究院固体物理研究所王振洋研究员团队在锂离子电池硅碳复合负极材料领域取得系列进展。团队针对硅基材料界面不稳定的瓶颈问题，创新性地提出了激光引导共价键合策略与分级双涂层协同调控策略，显著提升了电池的循环稳定性与电化学性能。相关研究成果分别发表在Advanced Composites and Hybrid Materials （Adv. Compos. Hybrid Ma., 2025, 8, 435）和Composites Part B-Engineering（Compos. Part B-Eng., 2026, 310, 113156）上。
随着电动汽车和智能电网的快速发展，开发高能量密度锂离子电池已成为行业迫切需求。硅基材料凭借超高的理论容量（2680-4200 mAh/g）、适宜的低工作电位（约0.4 V）及丰富的储量，被视为最具潜力的下一代锂离子电池负极材料。然而，硅在充放电过程中面临剧烈的体积膨胀（170-300%）及本征导电性差等挑战，极易导致电极粉化、活性物质电隔离及固体电解质界面（SEI）失效，最终引发电池容量的快速衰减。尽管传统的纳米化和碳包覆策略在一定程度上缓解了上述问题，但物理接触界面在长期循环中仍易发生分层失效，且传统有机主导的SEI层机械性能差，难以兼顾界面化学调控与体应力管理。
针对硅碳界面的本征稳定性问题，研究团队首先开发了一种激光引导共价键合策略（Adv. Compos. Hybrid Ma., 2025, 8, 435）。该方法通过在氧化亚硅（SiOx）纳米颗粒与三维氮掺杂激光诱导石墨烯（NLIG）框架之间构建原子尺度的Si–N–C桥接结构，实现了SiOx在导电网络中的化学锚定与原位集成。该架构构建了独特的双重稳定机制：强健的Si–N–C共价键有效抑制了界面开裂，而分级孔隙结构则通过弹性变形适应体积应变。密度泛函理论（DFT）计算表明，Si–N–C键合结构可将锂离子吸附能显著降低至–6.549 eV，并重塑界面电荷分布，协同加速了离子传输。实验结果显示，优化后的SiOx/NLIG-8%复合负极在2.0 A/g的高电流密度下循环1000次后，容量保持率高达91.3%，展现出优异的长期循环稳定性。
为进一步解决传统SEI层机械稳定性与离子传输效率问题，团队通过多维度探索，提出了一种采用聚苯胺（PANi）和激光诱导石墨烯（LIG）分级双涂层协同调控策略（Compos. Part B-Eng., 2026, 310, 113156）。该策略实现了从原子尺度到宏观尺度的全方位优化：PANi层利用偶极-偶极相互作用，诱导氟化碳酸乙烯酯（FEC）在内亥姆霍兹平面富集并优先还原，形成富含LiF的高致密、高稳定性SEI层；而LIG三维多孔导电框架则有效分散了体积膨胀产生的应力。理论与实验均证实，分级双涂层不仅大幅提升了FEC的吸附密度与结合能，还有效保障了电极界面在反复膨胀收缩下的结构完整性。优化后的负极材料在2.0 A/g下循环1000次后容量保持率达到87.7%，且表现出优异的机械韧性。
上述两项工作通过多尺度界面工程调控策略，实现了从化学键合锚定到宏观结构应力耗散的协同优化，有效解决了硅基材料界面不稳定难题，为开发长寿命、高能量密度的锂离子电池负极材料提供了全新思路。该研究工作得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金、中国科学院青年科学家基础研究项目及中国外交部外国青年人才计划等项目的资助支持。
文章链接：https://link.springer.com/article/10.1007/s42114-025-01525-5
https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S1359836825010728?via%3Dihub
图1. 氧化亚硅/氮掺杂激光诱导石墨烯复合材料的制备工艺及储锂机理示意图。
图2. 氧化亚硅/氮掺杂激光诱导石墨烯复合材料的电化学性能。
图3. 理论计算、界面演变及首次放电过程中不同电极上SEI的形成。
图4. 不同电极上SEI层的界面和力学性能。
