近期，中国科学院合肥物质科学研究院固体物理研究所孟国文、唐海宾研究团队在电催化二氧化碳还原（eCO2RR）研究领域取得系列重要进展。相关成果分别发表于国际知名期刊Energy & Environmental Materials (2026, DOI: 10.1002/eem2.70498)和ACS Nano ( 2026, DOI: 10.1021/acsnano.6c03888)。
可再生电力驱动的电催化二氧化碳还原技术，能将温室气体CO2高效转化为高附加值的化学品及燃料，是推动碳资源循环利用、服务“双碳”战略目标的关键技术路径之一，其中电催化剂及其电极结构是该技术的核心关键。当前，主流粉末型电催化剂在制备电极时普遍需使用高分子粘结剂，由此带来活性位点被遮蔽、传质通道堵塞、催化剂易脱落失活等问题；同时，面向具有更高经济价值的多碳产物合成时，关键中间体局部浓度偏低、C−C偶连反应能垒较高、高多碳产物选择性与大工作电流密度难以兼得等瓶颈，严重制约了该技术的实际应用推广。针对上述挑战，研究团队基于课题组研发的三维纵-横互连多孔阳极氧化铝（3D-AAO）模板，发明了无需粘结剂的一体化三维互连自支撑纳米线阵列电极制备新技术，并分别围绕C1产物（一氧化碳）和C2+产物（正丙醇等）开展了系统的催化性能与机理研究。
面向eCO2RR制备一氧化碳应用需求，团队利用3D-AAO模板限域电沉积方法(见图1)，构筑了银纳米线三维纵-横互连阵列的自支撑催化剂电极（3D-ICAg）。该自支撑电极完全摒弃了非活性粘结剂，其仿“脚手架”结构的三维互连开孔有序阵列赋予了多重优势：三维相互连通的银纳米线网格显著加快了电催化过程中的电子传输速率；贯通的开放多孔结构暴露出丰富的可利用活性位点，并保障了CO2分子、产物和电解液的快速传质，从而有效破解了传统粉末涂覆电极中的催化剂脱落、传质受限等难题。电化学测试表明，在H型电解池中，该催化剂电极在较宽电位窗口内展现出优异的eCO2RR性能，CO最高法拉第效率达97.28%，总电流密度为59.06 mA cm-2；在连续50小时的恒电位工作中，催化电流与产物选择性均无明显衰减。借助原位拉曼光谱表征，揭示了CO2向CO转化过程中*COOH、*CO等关键中间体的动态演化规律。该工作提出了一种简便可控的自支撑银基电催化剂电极合成策略，为推动eCO2RR技术实际应用提供了新思路。上述成果以中国科学院合肥物质科学研究院为第一完成单位，发表于《Energy & Environmental Materials》；固体所博士生王鹏翔为论文第一作者，唐海宾研究员与孟国文研究员为共同通讯作者。
针对电催化二氧化碳还原制备高能量密度C2+产物需求，团队将3D-AAO模板限域电沉积合成方法拓展至铜基催化剂体系，提出纳米限域效应与晶界工程协同耦合的高性能催化剂设计新思路，制备得到了富含晶界缺陷的铜纳米线三维纵-横互连阵列自支撑催化剂电极（GB-ICCu）(见图2)。有限元模拟和实验结果表明，相较于无横向连接的垂直分立铜纳米线阵列电极，GB-ICCu的三维互连骨架电极构建了丰富的纳米空腔，借助纳米限域效应有效提升了*CO以及C2中间体的局部浓度，显著强化了对产物中正丙醇（n-PrOH）的选择性。与此同时，铜纳米线表面上暴露的大量晶界缺陷位点能够强化CO2活化过程与中间体吸附作用。理论计算表明，以Cu(100)/Cu(100)为代表的大量晶界缺陷，有效降低了C-C偶连的反应能垒。该催化剂电极在H型电解池中实现了17.47%的正丙醇法拉第效率和10.44 mA cm-2的分电流密度，在流动池中则分别达到12.05%和77.7 mA cm-2，其正丙醇分电流密度处于已报道同类催化剂电极的较高水平，为设计工业电流密度下高选择性生产正丙醇的高效CO2电还原催化剂电极提供了新策略。该成果以中国科学院合肥物质科学研究院为第一完成单位发表于《ACS Nano》；固体所硕士生王磊、博士生王鹏翔为论文共同第一作者，固体所唐海宾研究员、安徽大学罗其全教授及日本早稻田大学郑销阳博士为论文共同通讯作者。
上述两项研究，均采用3D-AAO模板电沉积技术制备金属纳米线三维纵-横互连阵列一体化自支撑电极，分别针对银基、铜基两类典型催化体系，证明了纳米线三维纵-横互连自支撑架构电极在电催化二氧化碳还原中的优势：一方面从源头上规避了粘结剂诱发的各类性能劣化问题出现；另一方面依托纳米线三维纵-横网格的空间限域效应、大的电化学活性面积与高效的传质能力，同步实现了催化活性、产物选择性以及电极运行稳定性的多维性能提升。
该系列研究得到了国家自然科学基金和合肥物质院院长基金的资助。
文章链接：https://doi.org/10.1002/eem2.70498
https://doi.org/10.1021/acsnano.6c03888
图1. 3D-ICAg电极的合成工艺流程示意图。
图2. GB-ICCu电极的合成工艺流程示意图。
