近期,中国科学院合肥物质科学研究院固体物理研究所资源创新中心汪国忠研究员团队在混合电容去离子电极材料设计方面取得重要进展。团队提出镍(Ni)掺杂与碳纳米管(CNT)复合的双功能协同改性策略,成功构建具有三维导电网络结构的MNHCF@CNT复合材料,有效解决了材料导电性低和循环稳定性差等关键问题,实现了脱盐性能与循环稳定性的双重突破。相关成果以“Achieving enhanced structural stability and electrical conductivity of MnHCF through Ni doping and CNT composite for efficient hybrid capacitive deionization”为题发表在国际期刊Journal of Materials Science & Technology(J. Mater. Sci. Technol., 2026, DOI: 10.1016/j.jmst.2025.08.049)上。
混合电容去离子(HCDI)技术凭借操作简便、能耗低、环境友好等优势,在苦咸水脱盐与硬水软化领域展现出广阔应用前景。在众多法拉第电极材料中,锰基铁氰化物(MnHCF)具备双氧化还原活性位点、高理论比容量以及原料储量丰富等优势,是HCDI的理想电极材料。但MnHCF材料本征电子导电性能差,且Mn的姜-泰勒(Jahn-Teller)畸变会导致离子嵌入/脱出过程中发生严重体积变化,导致循环稳定性差。金属元素掺杂及高导电性碳材料复合是解决MnHCF局限性的有效策略。一方面,电化学非活性状态的Ni取代MnHCF中的Mn位点,形成强Ni–N键,显著增强材料的结构稳定性和离子扩散动力学。另一方面,三维多孔CNT网络在MnHCF颗粒之间建立有效的电子传输通道,同时其表面羧基可锚定纳米颗粒,有效抑制离子嵌入/脱出过程中的体积膨胀,从而增强复合材料的导电性、离子存储容量和循环稳定性。因此,构建Ni掺杂与CNT协同改性MnHCF电极,有助于改善材料导电性与结构稳定性,推动高性能HCDI技术发展。
研究团队采用一步共沉淀策略,制备得到Ni掺杂-CNT协同改性的三维MNHCF@CNT复合电极。通过Ni取代Mn形成稳固Ni-N键,抑制钠离子嵌脱过程的晶格应变,优化离子扩散动力学;通过羧基化碳纳米管穿插包覆MnHCF,既搭建了高速电子输运通路,又借助物理限域效应抑制材料体积膨胀,实现导电性、稳定性的协同增强。在HCDI脱盐测试中,基于MNHCF@CNT电极组装的HCDI盐吸附容量达到71.28 mg・g-1,最高盐吸附速率为31.89 mg・g-1・min-1,且在40次循环后脱盐容量保持率高达98.72%。此外,在硬质离子选择性测试中,该电极对Ca2+、Mg2+表现出优异选择性。该工作为高性能、高稳定性PBAs基HCDI电极的设计提供了可行路径,也为苦咸水脱盐与硬水软化应用提供了重要参考。
上述工作得到国家重点研发计划、国家自然科学基金以及博士后基金等项目资助。固体所博士生陈周义为论文第一作者,汪国忠研究员为论文的通讯作者。
论文连接:https://doi.org/10.1016/j.jmst.2025.08.049

图1. MNHCF@CNT电极材料的HCDI脱盐性能。

图2. Ni掺杂和HCNT复合MnHCF协同机制的理论计算。