近期，中国科学院合肥物质院固体所功能材料物理与器件研究部与强磁场科学中心等研究团队合作，在拓扑声子材料β -MoB2的光谱研究方面取得了新进展，相关结果以“Unveiling defect-related Raman modes of topological phononic β -MoB2 single crystal via angle-resolved polarized Raman spectra”为题发表在美国物理学会期刊Physical Review Research (Phys. Rev. Res., 6, 023093(2024))上。
具有B六元环结构的金属二硼化物因其独特的晶格结构诱导的非平庸拓扑态，以及在压力和掺杂下的异常超导行为，引起了相关领域研究人员的广泛关注。β -MoB2是一种拓扑声子材料，其声子表面态的存在已被实验证实。β -MoB2在压力下会依次出现结构相变和两个超导区域。其中，超导区域Ⅰ晶格结构对应β -MoB2，超导区域Ⅱ对应于结构相变后的α -MoB2。该体系最高超导转变温度可达32K，为高压下的α -MoB2。目前，理论研究工作已经成功解释了α -MoB2的超导起源，发现β -MoB2结构在压力下不是超导的，但其在掺杂后会转变为α -MoB2并出现超导。研究人员认为这种超导转变可能源于β -MoB2中的局域结构或是由于表面声子增强的电声耦合。因此，为了理解β -MoB2中丰富物理现象的起源，对其声子性质的进一步研究是十分必要的。
鉴于此，研究团队通过改进晶体生长工艺获得高质量的β -MoB2单晶材料，并结合系统的偏振Raman光谱测量和第一性原理计算对其声子性质作了深入研究。研究发现，在单晶的ac 面除了晶体D3d 点群所预言的五个Raman振动模式外，还存在着两个新的反常模式。它们在能量上与晶体的两个A1g 模式接近，并在转角偏振光谱上也展现出类似的对称性。将单晶冷却到4.2K的低温下时，这两个反常模式依然存在。此外，反常模式在整个温区中皆展现出对称的洛伦兹线型，表明其在常压下具有弱的电声耦合强度。
研究团队进一步结合第一性原理计算来揭示两个异常声子模式的起源。计算结果表明，β -MoB2在ac面的两支表面声子色散并不是新模式的起源。对比反常模式与相邻的A1g 模式的峰强，发现B同位素劈裂以及高阶Raman散射也不是新模式的起源。研究人员推测，两个反常模式的出现是由于晶格结构中B原子层畸变引起的面外A1g 声子模式的劈裂。最新的理论研究表明，β -MoB2晶格结构中B原子层层间的堆垛无序可能是其压力下诱导的超导电性起源，这与当前的实验结果相符。该工作为理解拓扑声子材料在掺杂和压力下的丰富超导行为提供了重要信息。
上述研究工作得到国家重点研发计划项目、国家自然科学基金-大科学装置联合重点项目、国家自然科学基金的支持。
图1. 单晶在ac 面呈现出七个振动模式，其中有两个Eg 模式和五个A1g 模式。
图2. 转角偏振Raman光谱测量给出七个模式的角度依赖，并与理论进行对比。
图3. 拓扑物性、超导电性以及晶格无序三者相互关联的示意图。
