当光照射到一个不具有中心反演对称性的材料时，光子和穿透深度内的原子会发生相互作用，催生出非线性光学效应（例如体光伏效应和二次谐波效应）。近年来，人们发现即使一个材料具有中心对称的晶体结构，也可以通过引入反铁磁性来打破中心反演对称性，产生非线性光学效应，为反铁磁态的调控和探测提供了一个有效途径。通常认为，非线性光学效应来源于所有原子的集体贡献，在材料内部均匀分布。然而，研究团队发现，虽然反铁磁材料宏观的中心反演对称性被打破，但材料内部却可以保持局域的有效中心对称性，使得非线性光学响应聚集于材料表面，而材料内部则几乎不对该效应产生贡献(图1)。这一现象类似于电磁学中交流电场在导线表面形成的趋肤效应。
研究团队发展了非线性光学响应的层投影的计算方法，利用自主开发的计算程序，以体光伏效应为例对反铁磁材料中非线性光学响应的趋肤效应进行了系统研究。通过构造一个基于蜂窝晶格的二维A型反铁磁紧束缚模型，团队发现总的体光伏效应系数不随反铁磁体的厚度发生改变。同时，体光伏效应系数主要由反铁磁体的上下表面贡献，而在材料内部的体光伏效应系数则非常小(图2)。研究团队还进一步选择实验上得到广泛研究的二维反铁磁材料CrI3为对象，进行了第一性原理计算，也得到了类似的性质(图3)。除了体光伏效应，团队还对这些体系的二次谐波效应进行了计算。这些结果都非常符合理论分析，证实了非线性光学响应的趋肤效应的存在。进一步分析结果表明这种非线性光学响应的趋肤效应不仅存在于二维层状A型反铁磁体中，在其他类型反铁磁材料中也广泛存在。
这种新奇的趋肤性使得非线性光学效应几乎和厚度无关，从而降低了实验中对超薄样品制备的需求。此外，趋肤效应还简化了非线性效应中光电流的收集过程。鉴于材料上下表面的光电流基本相互独立，这为独立开发和利用上下两层的光电流提供了可能，为光电子学和自旋电子学器件的研究开辟了新的视角和有趣的途径（见图 4）。
安徽大学与中国科学院合肥物质科学研究院联合培养研究生周航为该论文第一作者，肖瑞春副教授、李惠教授和邵定夫研究员为论文通讯作者。该工作得到了国家重点发计划、国家自然科学基金和安徽省自然科学基金的支持。
论文链接：https://link.aps.org/doi/10.1103/PhysRevLett.133.236903
图 1. 反铁磁材料中非线性光学响应趋肤效应机制示意图。以体光伏效应为例，二维A型反铁磁构型可以打破中心反演对称性 (a)，带来与奈尔矢量密切相关的体光伏效应(b)；当厚度较大时，反铁磁体内部的光电流消失，只有表面存在光电流(c)；这是由于反铁磁内部可以看成是奈尔矢量相反的反铁磁双层的堆叠/重合，导致内部的光电流互相抵消(d)。
图 3. 10层反铁磁材料CrI3的体光伏效应系数计算结果。
图 4. 基于非线性光学趋肤效应的反铁磁自旋光电子学器件示意图。
