焦耳加热作为一种新兴的电热辅助手段,具有均匀的热场、精确的温度调控、高效的电热转换和快速的加热速率。然而在诸多中低温催化反应领域,例如精细化学品生产中焦耳加热的应用仍鲜有报道。酯化反应在化学、香料和制药等领域中至关重要,但其高可逆性和低活性会导致总体收率受限。例如,在传统乙酸乙酯(EA)生产中,当乙醇与乙酸摩尔比为1:1时,乙酸的平衡转化率仅为62.5%。为提高转化率,通常需要添加过量的乙醇或甲苯。此外,酯化反应常需在较高温度(60-225°C)下进行以加快动力学,但这会导致成本增加、产品分离困难和能耗增大。
基于此,研究人员提出了一种利用焦耳热界面催化(JIC)系统的酯化反应途径,核心在于将焦耳加热与界面催化进行耦合(图1)。该系统以磺酸基共价有机框架(COF-SO3H)作为界面催化剂,碳毡作为电热源(图2)。在反应物摩尔比为1:1、加热功率密度为0.49 W cm−3时,乙酸的转化率可达80.5%,是理论平衡极限的1.29倍(62.5%)。研究表明,电热源与COF-SO3H催化剂的紧密接触实现了高效、局部的焦耳加热,减少了热损失,并精确控制了反应界面。JIC系统不仅提高了酯化效率,而且为实现高收率化学过程提供可持续的节能途径。
上述研究得到了国家自然科学基金、合肥物质院院长基金的支持。
论文链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202413949
图1. (a) 传统体相加热(CBH)系统;(b) 用于酯化反应的焦耳加热界面催化(JIC)系统。
图2. 焦耳加热界面催化(JIC)系统制备示意图。