具有反平行极化构型的反铁电材料在电场下可发生反铁电到铁电的相转变,显示了近零的剩余极化值和高极化强度,是理想的电介质储能材料。然而其较低的反铁电-铁电相转变电场以及铁电态的高回滞损耗限制了能量密度和效率提升。
研究人员在深入分析反铁电材料物理机制基础上,提出了一种新的极化构型阻挫设计策略。通过在反铁电中引入非极性或极性组分,成功调控了反铁电-铁电相变场与回滞损耗。理论研究表明,构建局部阻挫微区导致极化不连续,诱导产生界面净电荷,形成了局部的内建电场。对于非极性微区阻挫的反铁电(A-N)结构,内建电场降低了反铁电区真实电场强度,从而延迟了反铁电-铁电相转变。撤去电场后,无自发极化的非极性区通过静电能效应带动反极性区快速恢复,减小了回滞损耗;而极性微区阻挫的反铁电(A-P)结构显示了相反的结果(图1a,b)。实验上,基于经典的反铁电锆酸铅,构建了不同阻挫极化类型的反铁电体系,实验结果与理论预测高度一致,表明阻挫设计的有效性。得益于A-N结构中更稳定的反铁电性和低回滞损耗,实现了高达189 J/cm3的超高储能密度和81%的储能效率(图1c)。进一步的电镜结构表征表明,相对于长程反平行序结构的锆酸铅(图1d),通过非极性顺电相的引入,长程反平行序被破坏形成了反极性与非极性共存的阻挫结构(图1e),证明了阻挫结构存在的真实性。
该研究不仅为电介质储能材料研究提供了新思路,还从理论上为电介质材料的极化构型设计提供了新的策略,可拓展到电卡、压电等研究领域。上述研究成果也被Nature期刊以News & views专栏报道,标题为“Dipole disorder boosts energy-storage devices”。
该研究得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金等项目的支持。
论文链接:https://www.nature.com/articles/s41586-024-08505-7
图1. 反铁电体极化构型设计与储能性能提升。